Pada tahun 1968, Hoegeng diangkat sebagai Kepala Polri (Kapolri) menggantikan oleh Presiden Soeharto untuk menggantikan Soetjipto Yudodihardjo.
Dalam artikel yang ditulis Rosihan Anwar, "In Memorian Hoegeng Imam Santoso" yang dimuat di Harian Kompas, 15 Juli 2004, menyebutkan, pada masa itu kasus penyelundupan merajalela.
Di antara yang terkenal adalah kasus penyelundupan mobil mewah yang didalangi oleh Robby Tjahyadi atau Sie Tjie It.
Pada 1971, Hoegeng mengumumkan keberhasilannya dalam membekuk penyelundupan mobil mewah melalui Pelabuhan Tanjung Priok.
Mobil-mobil itu dimasukkan dengan perlindungan tentara.
Ternyata, pengungkapan kasus itu mempercepat pemberhentiannya sebagai Kepala Polri.
Soeharto beralasan, pemberhentian Hoegeng tersebut adalah untuk regenerasi.
Selepas itu, Hoegang sebenarnya ditawari menjadi Duta Besar oleh Soeharto, tetapi ia menolaknya.
"Saya menolak penugasan saya sebagai Duta Besar di luar negeri, karena saya merasa tidak capable untuk tugas itu," kata Hoegeng, dikutip dari pemberitaan Harian Kompas, 15 September 1971.
"Saya mau pikir keluarga saya dulu. Kedua anak saya masih sekolah dan kalau saya ke luar negeri, studi mereka bisa kacau," lanjut dia.
Jenderal Hoegeng meninggal dunia pada 14 Juli 2004 setelah menjalani perawatan di RS Cipto Mangunkusumo, Jakarta Pusat, karena stroke yang dideritanya.